多重绿色生物燃料纳米医学实时健康监测和多模态传感全穿戴设备

利用多重绿色生物燃料的纳米医学实时健康监测和多模态传感全穿戴设备

全穿戴设备在实时健康监测领域至关重要，但现有设备往往存在供电不稳定、现场信号处理能力不足及多模态传感技术欠缺等问题。为突破这些局限，我们研发了首款基于多路复用绿色生物燃料的自供电全穿戴传感器（MESFW）。该MESFW集成了微流控模块、传感模块、激光诱导石墨烯（LIG）电极及定制电子元件，可对汗液、呼气、唾液、泪液等非侵入性生物体液中的葡萄糖和酒精进行高灵敏度检测，同时监测体温、气压、触觉等日常活动。实验表明，MESFW可在24小时连续供电状态下，精准追踪餐前餐后及饮酒后的血糖与酒精浓度变化。通过机器学习技术，它能准确识别佩戴类型并实现健康状况的实时预测。这项创新为实时生理监测提供了全新解决方案。

文章创新点：

1. 系统架构与供能创新

首创“多路复用绿色生物燃料”自供电系统，以生物体液为“燃料”，实现能量自给，解决频繁充电难题，为24小时连续监测提供可能；构建“全穿戴”集成平台，将微流控、传感、供电和计算模块集成，实现一体化，摆脱外部设备依赖。

2. 多模态感知突破

实现多生物体液（汗液、呼气等）同步检测，提供全面生理信息；融合理化与物理信号，高灵敏度检测关键生化指标，同步监测物理参数与环境信息，全方位感知生理状态与日常活动。

3. 核心技术与材料创新

采用激光诱导石墨烯（LIG）电极，其高导电性等优点利于高灵敏度检测与器件柔性化、定制化；集成定制化微型电子元件，确保系统微型化、低功耗下高性能稳定。

4. 智能数据处理与应用创新

引入机器学习算法，能识别佩戴类型，提升便捷性与数据准确性；实现健康状况实时预测，超越简单数据记录，向主动式健康预警跨越；完成严格连续监测验证，证明其在真实场景下的长期稳定性和可靠性。

总结，本文核心创新在于研发首款名为MESFW的“全穿戴”系统。它以开创性自供电技术解决能源瓶颈，通过高度集成多模态感知与内置机器学习智能，将可穿戴设备从被动记录仪升级为自主化平台，为个性化医疗监测树立新标杆。

研究背景

体内葡萄糖与酒精水平是反映健康的基本指标，但长期过量摄入葡萄糖或引发糖尿病。柔性电子学使实验室检测转为远程可穿戴设备，电源是可穿戴设备不可或缺组件，但设备存在需充电、电源质量大等障碍，设计轻量化、绿色环保电源对推动其发展至关重要，开发无需充电、绿色生物燃料驱动的全可穿戴设备意义重大。全可穿戴传感器是可穿戴设备发展终极目标，酶生物燃料电池（EBFCs）被认为是制备全可穿戴传感器的理想电源，且在生物传感器中优势明显，但已报道的可穿戴传感器仅用单一燃料，只能间歇性工作。近年来部分全可穿戴设备在无创生物流体化学分析中前景广阔，如汗液驱动无线皮肤电子设备、可监测泪液的可穿戴隐形眼镜、可获取物理能量的可穿戴压力传感器等。不过这些设备发电过程波动明显，原因一是汗液分泌间歇且浓度波动，二是电极界面与表皮汗液贴合不稳定。因此，亟需开发多通道绿色生物燃料表皮自驱动全可穿戴（MESFW）传感器以提供稳定电源。本研究报道的新型MESFW传感器集成柔性传感、微流控和定制电子模块，可独立、无线、连续且同步检测无创生物流体中的葡萄糖和酒精，能提高多种生物燃料利用效率，产生稳定电能，还可监测日常生物活动中的温度、压力和触觉信号。其柔性传感模块由阳极和阴极组成，石墨烯与金纳米颗粒结合可确保酶与电极发生直接电子转移反应。

研究流程

材料与试剂

NHS、EDC、HAuCl₄·3H₂O、GOD 购自上海阿拉丁试剂有限公司；BSA 购自北京索莱宝科技有限公司；浮法钠钙玻璃板购自洛阳商卓科技有限公司；BOD、ADH 购自上海源叶生物技术有限公司；鹿仙子导电银漆笔购自深圳鹿仙子科技有限公司；NaH₂PO₄、柠檬酸钠等多种试剂购自上海国药集团化学试剂有限公司；PI 购自东莞鑫仕包装材料有限公司；电路板飞线购自金华鑫威电子科技有限公司；酒精测试仪购自深圳新东升工业自动化设备有限公司；血糖仪购自三诺生物传感股份有限公司；Smooth-on Release 200 硅凝胶气溶胶脱模剂、PDMS 购自美国 MERYER 有限公司；“BZMeter”购自长沙三俊电子科技有限公司。

金纳米颗粒（AuNPs）制备

在三颈烧瓶中，用 49.05 毫升超纯水稀释 50 微升 1%氯金酸溶液，加热至沸后降至 85℃保温 10 分钟，加入 500 微升 1%柠檬酸钠溶液，搅拌 2 小时后收集产物。

柔性传感模块制备

将 PI 膜贴于浮法钠钙玻璃板，用 CorelDRAW 设计电极图案，以 50W 二氧化碳激光雕刻机扫描模式制备 LIG 电极，滴加 100 微升 5 mM AuNPs 溶液，干燥得 AuNPs/LIG 电极。将其浸入 50 微升 1 毫克/毫升 EDC/NHS 溶液 30 分钟，冲洗后 4℃用 60 微升 5 毫克/毫升 GOD 和 60 微升 6 毫克/毫升 ADH 孵育过夜，得 GOD/ADH/AuNPs/LIG 电极作阳极。阴极是将活化后的 AuNPs/LIG 电极用 5 毫克/毫升 BOD 修饰得 BOD/AuNPs/LIG 电极。以此构建 EBFCs 检测人体无创生物流体中的葡萄糖和酒精，更换酶可检测多种生物标志物，LIG 电极可用于监测人体日常生物活动。

无创生物流体采样微流控模块制备

将 10 克 16.67 重量百分比 PDMS 预聚体与 1 克 10 重量百分比固化剂搅拌混合，真空脱气 15 分钟。用旋涂仪以 300 转/分钟涂覆在玻璃板 80 秒，再次真空脱气 45 分钟，80℃真空烘箱固化 25 分钟，剥离得约 2 毫米厚柔性 PDMS 膜。冷却至室温后，用 CorelDRAW 设计匹配微流控模块形状和尺寸，激光雕刻 PDMS 膜制备采集层和收集层。将采集层、收集层和柔性传感模块进行氧气等离子体处理，随后层压贴合。

定制电子模块设计

定制移动应用基于跨平台浮动框架开发，可通过蓝牙与可穿戴设备无线通信，发送指令并获取、处理和可视化汗液中葡萄糖和酒精含量。与 MESFW 传感器建立安全蓝牙连接，用户可实时绘制电流-时间曲线，测量数据保存在首页历史分析列表中。

刷新时间分析与模拟

通过数值模拟分析刷新时间，在 CorelDRAW 创建与实际器件尺寸相同的三维模型并导入多物理场数值模拟软件，模拟质量传输过程，数值求解不可压缩流动的斯托克斯方程与对流-扩散方程耦合。

受试者招募

汗液传感器验证与评估在人体受试者中进行，遵循湖南大学机构审查委员会批准的伦理协议，受试者年龄 18 岁以上，均签署书面知情同意书。

数据可用性

支持研究结果的主要数据在论文及其补充信息中，原始数据和分析数据集可根据请求从通讯作者处获取，本文已提供原始数据。

结果解析

MESFW传感器示意图

葡萄糖驱动MESFW传感器的示意图和特征

葡萄糖/酒精驱动的MESFW传感器与机器学习协同分析示意图

自主汗液诱导、采样、分析和校准的微流体模块设计

非侵入性生物流体驱动MESFW传感器的体表评估

基于生物活性的MESFW传感器的日常体表评估

研究结论

综上所述，我们成功研制出集成微流控模块、传感模块、LIG电极及定制电子模块的智能MESFW传感器。该设备在汗液、呼气、唾液和泪液中均展现出优异的葡萄糖/酒精驱动MESFW传感性能，并能实时监测体温、气压及触觉等日常生物活动。通过机器学习算法辅助，MESFW传感器可精准识别佩戴类型。微流控与传感模块的所有组件均采用简便的激光蚀刻工艺制备。得益于处理过的PDMS材料的优异渗透性，微流控模块实现了360秒的高效无创生物流体传输，具有高时间分辨率。传感模块因多酶催化传感系统的优化设计，展现出卓越的叠加特性：在汗液、呼气、唾液和泪液中均实现超高功率输出（Pmax=321±3μW cm−2）和超高灵敏度（葡萄糖检测限=0.22μM，酒精检测限=0.31μM）。LIG电极凭借金纳米颗粒的高导电性，凭借其优异的多孔特性，在日常生物活动分析中表现突出。定制电子模块还具备无线数据传输功能。该技术可重构以持续监测个体健康状态产生的多种代谢物，为个性化预防与诊断应用提供广泛支持。

技术来源：https://doi.org/10.1021/acs.nanolett.5c02380